Легран был известной фигурой в ранней филателии. Его первые статьи о почтовых марках были опубликованы в журнале Тэмбрология в 1865 г. В 1860-х и 1870-х гг. филателия не считалась серьезным увлечением среди интеллигенции, поэтому Легран публиковал статьи под псевдонимом Магнус. Его ранние публикации были посвящены водяным знакам и бумаге марок. В 1867 г. он выпустил первую книгу в истории филателии (до этого времени издавались только каталоги). Книга была напечатана тиражом 527 экземпляров. В течение последующих двух десятилетий он писал в основном о производстве марок, цветах, бумаге, зубцовке. В 1866 г. он первым предложил измерять зубцовку при помощи вспомогательного устройства - зубцемера. С 1872 по 1874 гг. он был редактором газеты о почтовых марках, был автором рубрики для начинающих коллекционеров. В 1874 г. он стал редактором нового журнала Фискальные марки, посвященного тогда еще новому направлению в филателии.

Легран был в числе Парижских коллекционеров, которые в 1865 г. организовали первый в истори филателии клуб - Филателистическое общество, однако оно существовало менее двух лет. В 1878 г. он был лидером Международного Филателистического Конгресса, прошедшего в Париже.

Легран создал многие выдающиеся коллекции, которые содержали большое число филателистических редкостей. Большинство своих коллекций он продал в 1897 г. Также он владел одной из самых крупных филателистических библиотек в Европе. В 1907-1909 гг. он опубликовал каталог филателистической литературы. Легран был удостоен многих наград за филателистические исследования.